Company of Crime sijoittuu 1960-luvun Lontooseen, joka oli tuohon aikaan maailman kulttuuripääkaupunki. Pelissä on kaksi pelattavaa osapuolta: joko rakennat rikollisimperiumia tai toimit Skotlannin poliisin kuuluisan Flying Squad -yksikön päällikkönä, jonka tehtävänä on murentaa rikollinen toiminta kaupungissa. Peli ei ole pelkkää poliiseja ja rosvoja – siinä on tasoprogressiota, joka ulottuu yli pelkkien osumapisteiden ja kestävyyden. Lisäksi Lontoossa liikkuessasi vierailet monenlaisissa paikoissa kuten pubissa, satamassa ja eläinlääkärissä, kun laajennat vaikutusvaltaasi kaupungin eri osiin.
Peliin sisältyy taktista vuoropohjaista lähitaistelua, joka keskittyy tiiviisiin tiloihin ja käsikähmään. Yksiköillä on kontrollialueita, jotka linkittyvät tekemiisi valintoihin. Voit estää vihollisten liikkeet, saada ylivoimaa ja hyökätä vihollisten selustaan. Voit myös ottaa viholliselta aseen pois, jos tilanne sitä vaatii. Aseen käyttö pelissä on riskialtista, sillä se voi houkutella lisää vastustajia paikalle. Tässä yhteydessä pelissä on myös lämpömekaniikka, joka tarkoittaa, että liiallinen väkivalta ja huomion herättäminen voivat johtaa ongelmiin. On viisaampaa toimia hiljaa ja huomaamatta, jotta ei joutuisi liian suuren huomion kohteeksi.
Company of Crime ei ole vain pelaajan oma tarina. Pelin taustalla on 1960-luvun Lontoo, joka on täynnä erilaisia kulttuurisia ryhmiä kuten beatnikkeja, modeja ja rockereita. Lontoo on kulttuurillisesti kukoistava, mutta se kohtaa myös yhä kasvavia paineita sekä sisältä että ulkoa. On olemassa salaperäinen järjestys, joka pyrkii kaatamaan Britannian imperiumin varjoista ja siihen taisteluun osallistuvat niin rikollisimperiumin rakentajat kuin Flying Squad -yksikön jäsenetkin.
Rikollisimperiumin rakentaminen vaatii laillista peitetarinaa. Pelin edetessä ”vakuutat” ihmisiä myymään yrityksensä ja kotinsa sinulle edulliseen hintaan tai ainakin ummistamaan silmänsä siltä, mitä teet heidän takahuoneissaan. Mitä enemmän omistat paikkoja, sitä enemmän pelielementtejä, esineitä ja ominaisuuksia avautuu sinulle. Mutta varo, omistuksesi voivat myös altistaa sinut yllätyshyökkäyksille poliisilta tai kilpailevilta rikollisperheiltä.
Poliisin pelimekaniikka on reaktiivisempaa. Poliisi saa tiedon tapahtumista vain silloin, kun väkivaltaa on käytetty. Parhaan tiedon saamiseksi rikollisperheitä vastaan poliisin tulee palkata ylikonstaapeleita löytämään epäilyttäviä paikkoja, puhumaan ilmiantajien kanssa ja hakemaan kotietsintälupia. On tärkeää saada kiinni rikolliset ennen kuin he pääsevät hävittämään todisteita, sillä muutoin he pääsevät käsistäsi yhtä nopeasti kuin olivat kiinniotettuinakin.